Desde tiempos inmemoriales Collserola ha sido escenario y soporte de la actividad humana. El paisaje actual es el fruto de esta interacción histórica.
En la sierra hay vestigios muy antiguos, como el hallazgo en Ca n’Albareda (Sant Feliu de Llobregat) de herramientas muy rudimentarias del paleolítico inferior, de más de 100.000 años.
Hace 6.000 años, durante el neolítico, quién poblaba la sierra de Collserola habitaba en cuevas como la Cueva del Oro, en Santa Creu d’Olorda. Los enterramientos en sepulcros de fosa, descubiertos en Ca n’Oliveres, en Sant Just Desvern, son testimonio de esta cultura.
Pero quienes realmente colonizan la sierra son el pueblo layetano e íbero que habitan el área del Barcelonès, Vallès y Baix Llobregat. Hay bastantes restos de sus asentamientos, entre los que destaca el poblado de la Penya del Moro, (Sant Just Desvern) y el de Ca n’Oliver (Cerdanyola) así como de otros vestigios aislados como el horno ibérico que hay cerca de Sant Adjutori, en Sant Cugat del Vallès.
En el año 218 aC llega el pueblo romano a la Península y se establece en villas, casas aisladas que son verdaderos centros de explotación agraria, situadas preferentemente en las llanuras. Construyeron una vía que remontaba Collserola desde Barcino (Barcelona) hasta el asentamiento militar de Castrum Octavianum (Sant Cugat), donde enlaza con la Vía Augusta.
La caída del imperio romano, el establecimiento de los godos y la posterior invasión del pueblo árabe, repercuten en la población de la sierra, que vuelve a establecerse en las montañas, donde se siente más protegida. La expansión del cristianismo deja una notable cantidad de testimonios arqueológicos. Las ermitas románicas, como Santa Eulàlia del Papiol o Sant Medir, se esparcen por toda Collserola. Poco a poco, la sierra se va repoblando y se crea una importante actividad agrícola y ganadera.
A partir del siglo XII las masías se alternan en el paisaje. Muchos de ellas llegarán hasta nuestros días, aunque bastante reformadas. También encontramos restos de castillos y fortificaciones, como Castellciuró (S XII) o el castillo de Montcada (s XII), testigo de guerras y batallas.
Los siglos XIV y XV son épocas de convulsión: las continuas guerras y la epidemia de la peste reducen drásticamente el número de habitantes en Collserola. Muchos cultivos se abandonan, y el hambre y la miseria se establecerán durante mucho tiempo en la sierra.
La mejora de las condiciones de vida del campesinado, liberado del vasallaje, y la recuperación demográfica que se produce al comienzo del siglo XVI, reactivan la actividad agrícola, consolidando el campesinado. Durante los dos siglos siguientes, los cultivos se extienden espectacularmente y ganan terreno al bosque.
En los siglos XVll y XVlll, las masías medievales se amplían y reforman. También se edifican muchas de nueva planta, como Can Monmany (1780), en Valldoreix; Can Borrell (s. XVII), en Sant Cugat; y Can Fatjó (1637), en Sant Just Desvern.
En 1860, con la aparición de la filoxera en Francia, se implanta el cultivo de la viña en Collserola. Los bosques retroceden y no se recuperan hasta que esta plaga no llega a Cataluña, entre el 1883 y el 1886. Esto, junto con el impulso industrial en las ciudades y el crecimiento de las poblaciones de los alrededores de la sierra, conducirá al abandono de los cultivos y la recuperación de extensas áreas boscosas.
A mediados del siglo XIX Collserola empieza a ser utilizada para el ocio. Se construyen las primeras casas de veraneo en las faldas barcelonesas de la sierra. La construcción de nuevas carreteras que atraviesan la sierra vierte a los habitantes hacia la montaña. Son numerosas las fuentes y ermitas que los acogen. Collserola deja de ser barrera para ser lugar de encuentro, comidas campestres y excursiones.
Durante las dos primeras décadas del siglo XX tiene lugar el cambio cualitativo y cuantitativo en cuanto al uso de la sierra. Las construcciones del funicular del Tibidabo (1901) y del tranvía eléctrico en Vallvidrera (1905); el tren del Mina Grott (1908), que atraviesa la montaña hasta llegar al pantano de Vallvidrera; y el Lake Valley Park (basado en la instalación, en medio de los bosques de Vallvidrera, de aparatos gimnásticos, campos de fútbol y tenis , juegos de bolos, montañas rusas, tiro al blanco, caballitos y globos cautivos); el funicular de Vallvidrera (1916); la extensión del ferrocarril en Les Planes y el Vallès (1917), así como la transformación de la red de carreteras locales en un sistema continuo, consecuencia de la expansión del automóvil, provoca un incremento del uso de la sierra como nunca se había visto.
Surge, así mismo, la sociedad anónima El Tibidabo, el Gran Hotel Restaurante de La Rabassada (1899), que se amplía con el Gran Casino en 1911, la cripta del Templo del Sagrat Cor (1902), la Torre de les Aigües (1902) , y el Observatori Fabra (1904) entre otros.
A lo largo del siglo XX, la franja de cultivos, que durante siglos distanciaba los núcleos urbanos de los bosques de Collserola, se reduce progresivamente. Las ciudades y pueblos que rodean la sierra ocupan cada vez más territorio. Acompañando a los ferrocarriles, nacen urbanizaciones que llenan algunos valles de la sierra.
En los años setenta la población metropolitana se acerca a los tres millones de personas; más de la mitad de la población de Catalunya vive en un ámbito muy reducido, menos del 2% de su superfície. En 1976 se aprueba Plan General Metropolità, que, con la voluntad de mejorar la calidad ambiental de las ciudades y frenar los impulsos de desarrollo urbanístico, estructura el área metropolitana y define los grandes espacios a preservar y a proteger del crecimiento urbano.
La sierra de Collserola, con sus casi 11.000 hectáreas, es una pieza fundamental del plan. Para preservar este espacio, en 1987 se crea el Parc de Collserola, con una superficie de 8.465 hectáreas y gestionado por los nueve municipios que comprenden el parque y por la Diputación de Barcelona.
Finalmente, en octubre de 2010, mediante el Decreto 146/2010, se declara la sierra de Collserola como parque natural, con la denominación Parque Natural de la Sierra de Collserola, de 8.259 hectáreas de extensión.